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西南交通大学前沿科学研究院周正副研究员在Cell大子刊Chem上发表论文

发布日期 :2023年10月07日    阅读次数 :

近日,西南交通大学前沿科学研究院周正副研究员与国家纳米中心赵慎龙教合作,在国际知名期刊Chem上发表了题为“Coordination Engineering in Single-Site Catalysts: General Principles, Characterizations, and Recent Advances的论文成果。Chem化学领域的顶级期刊,也是Cell旗下的大子刊,2023年度影响因子为23.5。

单一活性位点是原子催化剂(SSCs的基本结构单元,这种独特结构使得SSCs区别于其他传统催化剂。SSCs的物化性质对其配位环境高度敏感,包括周围原子的配位类型、数量和这一特性决定了SSCs的合成理化性质调控只能通过配位工程来实现。尽管有一些综述文章根据配位阴离子的类型或金属-基底相互作用的形式进行了分类论述,但并未从配位调控的机制总结出一般性原理,以深入探讨每种策略对配位环境的影响和效果。针对上述难题,本文全面总结和解析配位环境与SSCs催化活性之间的内在相关性,从配位合成到高级表征再到理论计算进行了系统归纳。

本文要点1总结了近年来先进配位合成策略的基本原理并指明各个策略特点,包括空间束缚、缺陷工程、高温热解/迁移、电流置换、电化学沉积和低温光化学还原尤其强调了这些策略在解决SSCs合成技术难题方面的创新和当前局限性

图1. SSCs先进合成方法A). 空间束缚;B).缺陷工程C). 高温热解/迁移D). 电流置换E). 电化学沉积F). 低温光化学还原

本文要点2详细介绍了先进显微镜和光谱表征技术在研究SSCs结构-性能关系中的关键作用,尤其强调了实时催化进程中原位表征和理论计算的相互结合,以深入探究催化反应机理。

图2. 用于SSCs的先进表征技术:A). XRD;B).HRTEM,;C). HAADF-STEM;D). MAS-NMRE). EXAFS;F). XANES;G). 原位XANES;H). 原位EXAFS;I). 原位Raman;J). 原位ATR-FTIRS

本文要点3:对当前种类繁多的配位工程策略进行了统一归纳,包括第一壳层配位、第二/更高壳层配位、不饱和配位、双位点协同工程,并阐明了每种策略对金属活性中心配位环境的调控机制,从而深入揭示了配位环境与催化活性之间的内在联系。

图3. 调控SSCs配位环境的四大配位工程策略:第一壳层配位、第二/更高壳层配位、不饱和配位、双位点协同工程。

本文要点4: 根据金属-基底相互作用的类别,对SSCs的近期进展进行了综述,并在现有成果和基础上对其前景和未来的研究方向进行了展望。

图4. 不同基底材料对SSCs金属位点的锚定及其对单一活性位点配位环境的影响

周正副研究员简介:西南交通大学前沿科学研究院特聘副研究员。悉尼大学博士、博士后。研究领域侧重于设计和开发新型纳米原子结构材料,并将纳米级微观材料组装为宏观结构的功能材料。主要应用领域涉及清洁能源和水,包括金属-空气电池、催化剂和能量转换催化等。目前以第一/通讯作者身份在国际知名期刊发表多篇论文,包括ChemAdv. Mater. (ESI高被引),Energy Environ. Sci. (ESI高被引),SmallJ. Mater. Chem. A