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西南交通大学前沿科学研究院焦星星副研究员在Journal of Energy Chemistry上发表论文

发布日期 :2023年12月20日    阅读次数 :


近日,西南交通大学前沿科学研究院焦星星副研究员、西安交通大学材料科学与工程学院徐谢宇博士和刘洋洋副研究员在全固态电池锂电池内应力演变研究中取得新的进展。相关成果以标题“Viability of all-solid-state lithium metal battery coupled with oxide solid-state electrolyte and high-capacity cathode”发表在Journal of Energy Chemistry。该杂志为中科院一区top期刊,影响因子:13.1。

锂电池作为一种受到国外关注的新型储能装置,具有能量密度较高、使用寿命长、环境污染低、自放电率低的优势。传统的锂离子电池系统由于使用了易燃的有机电解液,其安全性一直以来都是人们关注的焦点,而固态电解质凭借其良好的热稳定性以及能够抑制锂枝晶的生长,被认为有希望取代传统的液态电解液。与有机聚合物基固态电解质的成功应用相比,无机陶瓷SE,如石榴石型、NASICON型、钙钛矿、卤化物等,由于其具有较高的氧化电位、较高的离子电导率、不可燃性和较强的机械性能,为高容量、高性能耦合提供了可行性,近年来引起了人们的广泛关注。然而,正极颗粒与无机电解质颗粒之间的接触不良,使得锂离子在正极与无机固态电解质之间的传质非常困难,严重的阻碍了全固态电池的实际应用。基于上述问题,该工作通过多物理场模拟应力场和损伤的产生,揭示了复合全固态正极(NCM-LLZO)共烧结过程中内部的热-力学过程,以及在锂金属生长过程中LLZO电解质的晶界在欠温烧结时受到的电化学-力学失效,这为全固态电池的可行性以及影响因素奠定了理论基础,为开发下一代更高能量密度的固态锂金属电池提供了新的方向。


图1 NCM-LLZO复合正极共烧结过程中的热-力学过程示意图以及LLZO固态电解质在锂金属生长过程中的电化学-力学失效。

通过结合电化学动力学和Xu-Needleman内聚力模型的热-力学和电化学-力学模型,评估了LLZO固态电解质和高容量NCM正极复合的全固态锂金属电池实现更高能量密度和保证安全问题的可行性。在共烧结制备NCM-LLZO复合正极的过程中,NCM二次颗粒上存在热应力,在较高的共烧结温度下,其均匀性受到干扰。因此,建议在500℃左右的温度下保持NCM-LLZO复合正极的结构完整性,并减弱副反应引起的容量衰减。由于共烧结温度的降低,多晶LLZO内部的晶界无疑是弱的,在固态电解质界面上不可避免的缺陷中,锂金属的生长导致了晶界的破坏。针对这些科学技术问题,建议采用添加剂的先进烧结方法,在降低烧结温度的前提下,保证烧结质量,加强固态电解质内的晶界强度,实现全固态锂金属电池的正常运行。此外,当晶粒细化至0.4 μm时,可以显著降低固态电解质的电化学-力学失效,并且能够消除固态电解质上的缺陷。因此,该研究成果为推动实现更高能量密度和安全性的全固态锂金属电池,满足人类社会发展的能源需求,提供了有效的策略。