近日，西南交通大学前沿科学研究院王杨教授团队，许华杰助理研究员在高精度量子化学计算研究中取得新的进展。相关成果以标题“High-Throughput Predictions of Accurate Enthalpies of Formation for Larger Molecules by Utilizing the Bond Difference Correction Method”发表在ACS旗下The Journal of Physical Chemistry Letters杂志上（JCR Q1，中科院二区top期刊，影响因子：5.7）。

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/epdf/10.1021/acs.jpclett.3c03390

量子化学通常受限于高昂的计算成本，难以实现大尺寸分子化学精度级别(±1 kcal/mol)的高精度能量计算。这种情况限制了高精度热力学参数的获取，影响反应机理模型准确性，对燃料燃烧诊断过程数值模拟的可靠性产生干扰。然而，传统计算方法无法解决在低成本下获得高精度能量的技术难题，且现有方法也只能在平均绝对误差层面满足化学精度，而无法从最大误差角度实现严格的化学精度。因此，如何在极低成本下获得满足严格化学精度的大分子高精度能量是一项艰巨的挑战。

图1 大分子能量计算的精度和成本分析。

本文工作基于等键反应方法，通过自行发展的键差异校正方法，解决了传统等键反应中误差随分子尺寸增大而增大和无法预测芳香烃分子能量的固有问题，从最大误差层面实现了严格意义上的化学精度，且计算成本远小于传统的CCSD(T)/CBS和G4高精度量子化学方法，甚至比低成本CBS-QB3方法的成本还低。本文研究成果可以实现反应机理模型大规模物种高精度热力学参数的高通量计算，为准确燃烧机理模型的构建奠定坚实基础。