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近日，西南交通大学前沿科学研究院焦星星副研究员与西安交通大学宋忠孝教授和刘洋洋研究员在磁控溅射解决锂电池界面问题的前沿技术研究中取得新的进展。相关成果以标题“Prospective of magnetron sputtering for interface design in rechargeable lithium batteries”发表在《Advanced Energy Materials》上。本文的第一作者为西安交通大学材料学院姚一凡博士研究生与西南交通大学焦星星副研究员。
可充电锂电池（LBs）被认为是最有前途的电化学储能系统，可用于利用太阳能和风能等可再生能源，将社会带入电气化时代。然而，由于现有电极和电解质材料之间的副反应导致的界面问题，锂电池的开发面临着挑战。磁控溅射（MS）是一种物理气相沉积技术，它具有材料选择范围广、沉积过程温和、纳米/微米级薄膜均匀度高、薄膜附着力强等特点，可以提供解决方案。本综述概述了 MS 技术的主要工作原理，并探讨了其在各种阴极、阳极、隔膜、固态电解质以及与其他微电子器件集成的薄膜锂离子电池界面改性方面的先进应用。此外，该综述还讨论了MS技术在加速科学研究和工业进步以实现更高性能锂离子电池、推动人类社会进步方面的潜力。
MS属于辉光放电，采用阴极溅射镀膜原理。辉光放电是在真空度范围为 10-2~101Pa 的稀薄气体中，在两个电极（靶材为阴极，镀膜基材为阳极）之间施加电压时发生的气体放电现象。尽管不同的磁控溅射源结构各异，但有两个必要条件必须满足：首先，磁场必须与电场垂直；其次，阴极（靶材）表面应与磁场方向平行，从而形成环形磁场。在高真空条件下充入适量的氩气，电场和磁场就会产生由氩阳离子和电子组成的等离子体。在电场的作用下，入射离子（Ar+）反过来轰击目标材料，从而产生足够的动能，使表面中性原子或分子脱离目标材料表面。换句话说，薄膜粒子来源于辉光放电中氩离子对阴极靶材料的阴极溅射效应。然后，脱落的颗粒沉积在基底表面，形成薄膜。在正交电磁场的作用下（二次电子力分析如公式 1 所示），离子轰击产生的二次电子在靠近靶材的封闭等离子体中以摆线轨迹循环，这一轨迹的长度足以增加每个电子电离原子的概率，从而显著提高溅射效率和沉积速率。同时，电子必须先消耗能量，然后才能离开等离子体并附着在基底上。这一过程大大降低了基底温度，并将对基底的损害降至最低。值得注意的是，高能量、高密度等离子体被电磁场限制在目标表面附近，不会与基底接触，这就避免了基底受到等离子体的轰击（图 1）。
图1. 磁控溅射的基本原理 (a) 闭磁场多磁控管系统中的磁场配置和旋转基片示意图。灰色线条代表磁感线。
(b)磁控溅射绕组镀膜设备示意图。(c)磁控溅射粉末涂层设备示意图。(d)磁控溅射连续涂层设备示意图。
MS 的上述基本原理使其具有以下优点：(1) 操作易于控制；(2) 沉积速率高；(3) 基底温度低；(4) 与基底附着力强；(5) 薄膜致密均匀；(6) 易于组织大规模生产；(7) 工艺环保。MS 是目前应用广泛的薄膜沉积技术。根据生产要求的不同，MS 设备已发展出缠绕镀膜（图 1b）、粉末镀膜（图 1c）、连续镀膜（图 1d）等多种设备模式。随着溅射技术的不断发展和对新型功能薄膜的探索，MS 的应用已扩展到许多生产和科研领域。因此，我们认为，使用 MS 方法可以说是解决电池界面问题以获得优异电化学性能的有前途的有效方法。
图2. 不同锂离子电池正极材料的界面改性。
图3. 用于锂离子电池的 Si/C 负极材料的界面改性。
图4. 通过表面工程增强金属锂阳极的界面稳定性。
图5. 隔膜界面改性可提高锂金属负极的性能。
图6. 固态电解质界面改性提高了锂金属负极的性能。
图7. 薄膜固态锂电池的固体电解质界面设计。
图8. 薄膜锂电池的电极结构设计。
图9. 通过接口设计实现与薄膜锂电池的集成装置。
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