近日，中科院过程工程研究所赵君梅研究员、中科院物理研究所胡勇胜研究员联合西南交通大学前沿科学研究院杨维清教授、徐春柳特聘副研究员在设计高比能、长寿命水系钠离子电池取得重要进展。相关成果以题为“Rational Design of Aqueous Na-Ion Batteries toward High Energy Density and Long Cycle Life”发表在Journal of the American Chemical Society (IF=15，中科院化学综合一区) 上。通讯作者为中科院过程工程研究所赵君梅研究员，第一作者为西南交通大学前沿科学研究院徐春柳特聘副研究员。

    低成本、高安全的水系钠离子有望在规模储能、大型动力装备领域发挥重要作用。但正极材料的钠缺陷、不稳定电极-电解液固液界面（SEI）导致目前水系钠离子电池面临能量密度低、循环性能差等挑战，极大阻碍其实际应用发展程。为此，该工作基于比容量、分解电压、水溶解性等方面因素考虑，优选出方酸钠（Na₂C₄O₄）作为补钠剂和SEI界面稳定剂，补偿正极材料的钠缺陷及循环过程的钠损失，并原位构筑富含无机碳酸钠-碳酸氢钠-氟化钠成分的SEI层，实现水系钠离子电池在能量密度和循环性能上的突破。作为概念验证，在水系钠离子电池加入适量Na₂C₄O₄后，铁基普鲁士蓝（FeHCF）正极的可逆容量由90 毫安时每克提升至144毫安时每克，10C高倍率循环寿命达到15,000圈。进一步将这一概念应用到锰基普鲁士蓝（MnHCF）中，可获得92瓦时每千克的能量密度记录。该工作为设计高性能水系钠离子电池（如包含无钠/钠缺陷电极材料、不稳定界面电化学）提供了一种普适性改性策略。

图1. Na₂C₄O₄添加剂提升水系钠离子电池正极钠缺陷、构筑稳定SEI的示意图

Ø 揭示富钠铁基普鲁士蓝正极材料的空气不稳定性

图2. 立方晶系和单斜晶系FeHCF样品的空气稳定性表征

Ø 方酸钠的电化学反应及钠补偿的机制研究

图3. 水系钠离子电池FeHCF-NCO||NTP的储钠机理

Ø 原位构建强劲的SEI保护界面层

图4. FeHCF-NCO||NTP的SEI成分及空间分布研究

Ø 水系钠离子电池的电化学性能评估

图5. FeHCF-NCO||NTP、MnHCF-NCO||NTP全电池电化学行为、能量密度及循环性能

    该项研究工作得到了国家自然科学基金（重点项目、青年项目）、中国科学院先导项目、中国博士后科学基金项目、四川省科技厅面上项目、河南省科技厅重点项目等支持。

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c18168